近日，中国科学院中国科学技术大学黄伟新教授课题组实现了以氧化物半导体为光催化剂，利用甲烷和H2O2制取含氧化学品,揭示了一种提高H2O2利用率和从甲烷到含氧化合物的光催化转化效率的新策略，并通过调整TiO2晶面研究了光催化活性和选择性。
这项工作发表在NatureCommunications上。
甲烷越来越多地被认为是一种可能的碳资源，但将甲烷转化为具有高活性和选择性的增值化学品是一项重大挑战。
H2O2是一种常见的氧化剂，可以将液相甲烷光催化转化为增值化学品。它与光生电子反应，产生·OH自由基或·OOH自由基，是一种有效的活化方法。不幸的是，H2O2会与光生空穴发生副反应，并倾向于将其自身转化为O2，从而降低其利用率。
在这项研究中，研究人员将O2通入含有甲烷和H2O2的半导体光催化反应体系中，发现H2O2利用率得到提高。他们发现，O2吸附到TiO2表面会抑制H2O2的吸附，从而抑制副反应。
此外，研究人员观察到光催化活性和选择性由TiO2晶面决定。通过理论计算，他们发现不同产物在不同TiO2面上的解吸能决定了不同的催化选择性。例如，CH3OOH在TiO2{101}上的解吸能较低，因此它是TiO2{101}-C3N4复合材料中唯一的液相产物。
这项工作为提高从甲烷到含氧化合物的光催化转化中的H2O2利用率和转化效率提供了一种新策略。它还表明了催化剂面在光催化反应中所起的作用。
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