导读 单原子材料对氧化剂有较好的活化作用。石墨氮化碳(CN)具有纳米片结构排列、表面积可调、生物相容性好、在恶劣环境下的高稳定性,可作为自由
单原子材料对氧化剂有较好的活化作用。石墨氮化碳(CN)具有纳米片结构排列、表面积可调、生物相容性好、在恶劣环境下的高稳定性,可作为自由基约束的载体材料。同时,其丰富的氮可以为金属离子的嵌入提供理想的位点,形成独特的配位结构和电子构型。因此,金属原子固定在氮化碳纳米片上可以限制污染物附近的自由基,有效提高类芬顿催化效率。
在这项研究中,研究人员提出了一种具有广谱通用性的热解配位聚合预组装策略。他们将单个原子锚定在氮化碳纳米片上,并展示了类似芬顿催化的多功能性。
作为概念验证,SA-Cu-CN被选为四环素(TC)降解和机理阐述的模型材料。SA-Cu-CN的类芬顿催化活性可比对照材料高一到两个数量级。
EPR分析和淬灭实验表明,羟基自由基和硫酸根自由基生成的催化体系对TC的降解起着至关重要的作用。将UPLC-MS分析与DFT理论计算相结合,分析并表征了TC的降解途径和产物毒性。SA-Cu-CN类芬顿催化剂表现出很强的深度有机污染物处理能力。
此外,采用相同的制备方法合成了一系列单原子催化剂,如SA-Fe-CN、SA-Co-CN和SA-Mn-CN。它们都表现出良好的芬顿式催化活性。
该研究对类芬顿催化剂的开发及其在水处理中的应用具有重要意义,该论文的第一作者杨丹丹表示。
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