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硫醇配体改变金属纳米团簇结构和光学性质

金属纳米团簇是直径达两纳米(2 x 10 -9米)的微小晶体结构,包含几个到数百个金属原子。了解金属纳米团簇的精确组装对于确定不同结构如何影响这些材料的性能和分子相互作用至关重要。研究人员最近以高度受控的方式合成了两个类似的金银(Au 9 Ag 6 )纳米团簇,以确定每个纳米团簇的精确原子结构以及特定硫醇配体或含硫结合分子对材料合成的影响。

鉴于其极小的尺寸,金属纳米团簇具有独特的性质以及在纳米医学、化学工程和量子力学中的潜在应用。安徽大学的化学家最近使用两种不同的硫醇配体SPh p OMe和SPh o Me来确定每种配体如何影响Au 9 Ag 6纳米簇的合成。值得注意的是,根据所使用的硫醇配体,纳米团簇形成不同的高阶超晶格结构,其中材料的不同构象在结构中重复。在这种情况下,硫醇配体负责创建 ABAB(对于 Au 9 Ag 6 -SPh pOMe 纳米团簇)或 ABCDABCD(对于 Au 9 Ag 6 -SPh o Me 纳米团簇)超晶格结构模式,具体取决于使用的硫醇配体。

该团队将研究成果发表在清华大学出版社9月22日出版的《多金属氧酸盐》杂志上。

“纳米科学的最高水平知识是原子精度。[这就是]为什么......结构科学在纳米科学[和]结构化学和结构生物学等其他[领域]中[如此重要]。[通过]以原子精度研究金属纳米团簇的组装模式,[我们获得][分子和超分子]结构演化的最基本知识……[以及]结构-性能相关性,”作者 Xi Kang 说该论文的作者和研究员来自中国安徽省安徽大学化学系和先进材料原子工程中心。

该团队使用单晶 X 射线衍射 (SC-XRD) 和电喷雾电离质谱 (ESI-MS) 来验证每个合成的金银纳米团簇的确切结构,使用 SPh p OMe 或 SPh o Me作为硫醇配体。有趣的是,合成过程中使用的硫醇配体改变了纳米团簇核心内金和银原子的堆积,而不仅仅是外部纳米团簇结构。数据表明,与SPh p OMe-配体纳米团簇(Au 9 Ag 6 -SPh p OMe)相比,SPh o Me-配体金银纳米团簇(Au 9 Ag 6 -SPh o Me)具有更紧凑的结构。

研究小组还指出,与 Au 9 Ag 6 -SPh p OMe (AB) 纳米团簇相比,金属-金属键长导致了额外的Au 9 Ag 6 -SPh o Me 结构变体 (ABCD)。

Au 9 Ag 6 -SPh o Me 和 Au 9 Ag 6 -SPh p OMe 纳米团簇之间不同的分子结构改变了材料的超晶格结构及其光学性能。最初,研究小组发现两种材料的光学吸收相似,表明纳米团簇具有相似的框架和电子构型。

相反,Au 9 Ag 6 -SPh o Me纳米团簇在795 nm和785 nm光波长下的光致发光强度大于溶液和晶态下的Au 9 Ag 6 -SPh p OMe纳米团簇(795 nm和758 nm) , 分别。作者将这些光学性质的变化归因于 Au 9 Ag 6 -SPh o Me 纳米团簇结构中非共价结合相互作用的增加,或者电子耦合和晶格起源的不同组合,以及通过电子-声子相互作用发生的非辐射衰变途径对于两个纳米团簇。

“这项工作不仅揭示了两个纳米团簇由于强配体效应而在其晶体单元中显示出显着不同的排列,而且还强调......配体工程应该是设计具有定制结构和性能的高度有序的基于团簇的组件的有效策略,”康说。

随着对硫醇配体对纳米团簇组装影响的进一步了解,研究小组期待应用这些知识来创建具有不同结构和性能的新纳米团簇。“纳米团簇的研究应该走向下一步:实际应用。我们希望这项工作的发现……为具有高应用价值的基于簇的组装纳米材料的制造奠定基础。未来的工作将侧重于促进基于簇的组装纳米材料的配体工程策略,并进一步促进其在不同领域的应用,特别是......光学,”康说。

其他贡献者包括物理科学与信息工程研究院化学系、先进材料原子工程中心、杂化材料结构与功能调控教育部重点实验室的潘佩瑶、张迪、邹雪娟和朱满洲和安徽大学无机/有机杂化功能化材料化学安徽省重点实验室。

该工作得到了国家自然科学基金(21631001、21871001、22101001和22201001)、教育部、安徽省高校协同创新计划(GXXT-2020-053)和安徽省高等学校科学研究计划(2022AH030009)的支持)。

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