有助于驱动反应的催化剂无处不在,无论是作为体内消化食物的酶,还是汽车中分解污染物的催化转换器。在化学反应中,催化剂在使其更有效方面发挥着重要作用。最近,可以加速各种热、电化学和光化学反应的原子级精确金属纳米簇 (NC) 已被用于设计有用的催化剂。这些 NC 是微小颗粒(小于 2 纳米),其性质可以通过改变其原子组成来改变。这就是为什么金属NCs受到了相当多的关注,科学家们试图找到各种合成具有独特功能的NCs的方法。
制造原子级精确金属 NC 的一种流行方法是使用配体(将自身连接到中心金属核的分子或离子)。这些配体不仅保护微小的 NC,而且影响它们的化学反应性和选择性。然而,有时反应性低于预期。
为了提高配体保护的金属 NCs 的催化活性,它们在无氧的高温炉中加热(称为“煅烧”的过程)以从主簇中去除配体。然而,在非常高的温度下加热颗粒会导致 NC 积聚,通常会导致反应性降低。“当配体在没有特殊处理的情况下被去除时,金属 NCs 很容易聚集在载体上并失去其特定尺寸的特性。必须了解配体煅烧的机制,才能在适当的条件下创建高功能的多相催化剂,”研究纳米团簇合成的东京理科大学 Yuichi Negishi 教授说。
在Angewandte Chemie发表的一项新研究中,Negishi 教授带领一个研究团队,包括 Tokuhisa Kawawaki 助理教授、Yuki Kataoka 先生、Momoko Hirata 女士和 Yuki Akinaga 先生,深入挖掘配体去除机制NC 中的过程。在他们的实验中,研究人员合成了由两个配体 2-苯基乙硫醇和巯基苯甲酸保护的金 NC,然后将它们负载在光催化金属氧化物上。接下来,该团队在 195°C 至 500°C 的不同温度下加热准备好的材料。在每一步之后,他们使用红外光谱、X 射线光电子能谱和透射电子显微镜等技术分析产品,以确定其化学成分的变化。
在配体完全释放后,该团队通过用紫外线照射样品将金 NCs 嵌入氧化铬薄膜中,以防止 NCs 聚集。该过程产生了具有有用特性的光催化剂,例如高水分解活性和稳定性。
标签: 金纳米团簇
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