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研究人员揭示了电化学 CO2还原的多路径机制

导读 中国科学院(CAS)大连化学物理研究所(DICP)肖建平教授课题组及其合作者合成了单原子铅合金Cu催化剂(Pb1Cu),该催化剂具有高电化学 CO2还原

中国科学院(CAS)大连化学物理研究所(DICP)肖建平教授课题组及其合作者合成了单原子铅合金Cu催化剂(Pb1Cu),该催化剂具有高电化学 CO2还原反应 (CO2RR) 的活性,具有 96% 的甲酸选择性和在 100 mA cm-2下长达 180 小时的稳定性。

这项研究于 9 月 16 日发表在《自然纳米技术》上。

研究人员报告了 CO2还原为甲酸盐的多路径,即通过 COOH* 和 HCOO* 中间体的反应路径。反应相图是基于“能量全局优化”方法构建的,描述了 CO2RR 形成甲酸盐的活性趋势。由于考虑了多径,得到了双峰活动趋势。

他们发现,Cu 更喜欢 COOH* 路径,导致产生碳氢化合物和含氧化合物,它们对特定产品的选择性和活性有限。然而,Pb1Cu 更喜欢 HCOO* 路径。Pb1Cu 中的最佳 HCOO* 结合能显示出高活性或选择性通过 CO2RR进行甲酸化。实验和理论活动趋势之间的一致性证实了多路径机制的可靠性。

Pb1Cu 台阶表面上的 Cu 位点,而不是单原子 Pb 位点,显示出最高的 CO2RR 活性,以专门生产甲酸盐。具有计算出的电化学势垒的自由能图也证实了甲酸盐的选择性。

“‘双峰’描述了更准确的 CO2RR活性趋势,为催化剂设计提供了重要见解,”肖教授说。

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