熔化玻璃玻璃到液体的转变

液体到玻璃的转变过程在科学上是一个复杂的过程，玻璃到液体的转变被称为玻璃熔化。在《科学进展》杂志上发表的一份新报告中，张奇和中国香港科技大学的一个物理学研究团队通过气相沉积法组装胶体玻璃，并将其熔化以观察玻璃化转变动力学。

结构和动态参数在不同深度饱和以定义表面液体层和玻璃状中间层。科学家们观察了具有各种特征的单粒子动力学，以证实玻璃表面层熔化的理论预测。

熔化玻璃的动力学

玻璃熔化的过程并不像假设的那样，是从液体到玻璃的玻璃形成转变的逆过程。与深入研究的玻璃形成转变机制相比，玻璃熔化机制处于发展的初级阶段。超稳定玻璃在表面预熔机制中表现出异质表面熔化，以防止从内部熔化。

聚合物科学家研究了原子和分子超稳定玻璃，并将胶体描述为出色的模型系统，用于研究由于微米级颗粒和可通过光学显微镜观察的热运动引起的玻璃熔化行为。胶体提供了关于大块玻璃的重要显微信息，包括对剪切引起的大块玻璃熔化的见解。

研究人员尚未探索单粒子水平的热诱导体积或表面熔化，因为它需要具有可调引力的胶体。在这项工作中，Zhang及其同事使用有吸引力的胶体来测量不同温度范围内的微观动力学，检查单层和多层样品的缓慢和快速温度变化，并了解它们的预熔化和熔化轨迹。

在实验过程中，张和团队加入了50:50的聚合物球体混合物以克服结晶并添加染料以诱导聚甲基丙烯酸甲酯球体之间的吸引力。他们通过热泳将染料泵送到未加热区域以降低吸引力强度，同时线性增加有效温度。

结果产生了单层和多层胶体。该团队通过气相沉积组装胶体玻璃，形成超稳定分子玻璃。他们通过光学显微镜注意到粒子，并通过图像分析跟踪粒子布朗运动。

缓慢的温度变化对结构和动力参数的影响

科学家们注意到在25.3摄氏度时完全熔化转变。在晶体预熔过程中，研究人员从理论上预测了表面液体厚度的幂律增长，并通过实验和模拟观察了结果。该团队量化了局部结构和动力学之间的关系，其中表面附近的低密度区域表现出易碎玻璃的模式耦合转变行为，而本体附近的高密度区域表现出强玻璃的阿伦尼乌斯行为。

在水、金属玻璃和有机/无机玻璃中也可以看到这种随温度降低而从脆到强的交叉。目前的研究重点是大块玻璃和过冷液体的结构动态相关性，提供了表面附近的联系。

多层动力学和温度变化

虽然单层和双层胶体晶体表现出明显不同的表面预熔和熔化行为，但单层和多层胶体玻璃在熔化和预熔过程中保持相似性。通常通过将温度突然升高到熔点以上来观察晶体熔化。为了促进这一点，该团队突然改变了温度模式，以研究玻璃的熔化和预熔化过程。

与缓慢温度变化时的值相比，快速温度变化时的玻璃化转变温度较低。经受快速温度变化的双层和三层玻璃表现出相似的预熔行为。研究人员已经在没有实验测试和模拟的情况下观察到超稳定玻璃的一致熔化速度，这与本研究中的观察结果一致。

张和团队注意到合作重排区域对表面附近的玻璃弛豫至关重要。他们将这些区域定义为由至少两个移动粒子组成的簇，并假设它们包含一个被绳状壳包围的致密核心。

随着有效温度随时间增加，材料的形态从紧凑变为线状组成，正如在大块玻璃中预测和观察到的那样。在加热过程中，单层玻璃表面的极化协同重排区域由平行变为接近垂直，有利于熔化。在通过气相沉积进行玻璃生长期间，这些区域的情况正好相反。

外表

通过这种方式，QiZhang及其同事进行了单粒子动力学研究，揭示了玻璃中的两个表面层。顶部的液体层在固定温度下保持稳定，而不是传播到主体中，表明预熔化而不是熔化行为。他们注意到玻璃和晶体在预熔和熔化过程中的相似性，例如，普通玻璃表现出类似成核的整体熔化，很像晶体来支持玻璃化转变的热力学起源。聚合物科学家仍处于研究玻璃表面熔化的初级阶段，这需要单粒子水平的理论和实验细节。

到目前为止，模拟主要集中在熔化前沿速度和从表面到整体熔化的交叉深度，而玻璃预熔化的概念仍有待深入讨论。玻璃表面还显示出一个额外的玻璃层，与晶体预熔化过程形成对比——这超出了预熔化理论。虽然这里观察到的预熔化/熔化行为的结果与块状玻璃相似，但它们与单层/双层晶体的行为动力学形成对比。

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