尖晶石型氧化物和固溶体型氧化物两种值得注意的金属氧化物结构广泛用于CO/CO的氧化物-沸石(OXZEO)双功能催化剂2加氢反应。
识别催化剂在化学反应中的晶体结构敏感性有助于催化剂的合理设计。然而，将氧化物的晶体结构与其催化性能相关联的直接和令人信服的研究尚未完成。
近日，由中国科学院大连化学物理研究所鲍新和教授、潘秀莲教授、焦峰副教授和肖建平教授领导的联合研究小组观察到MnGaO具有较强的晶相依赖性活性x在直接合成气转化中。这项研究于18月<>日发表在Angewandte Chemie International Edition上。
“观察氧化物晶体结构的主要挑战是缺乏一种明确的材料合成方法来获得具有相同元素成分但不同晶体结构的金属氧化物，”焦说。
在这项研究中，研究人员发现共沉淀法和水热法可以合成由非晶态MnO组成的双金属氧化物2和 Ga2O3分别具有六方紧密堆积(HCP)或面心立方(FCC)晶相。更有趣的是，他们发现HCP氧化物保持不变，因为HCP MnO-Ga。2O3在H下还原后的固溶体氧化物2或CO，同时将FCC固溶体氧化物转化为FCC尖晶石结构，其中Mn被还原2+拿下AB的A网站2O4尖晶石结构。
CO转化率为40%，轻烯烃选择性为81%，g·gcat为0.17 g·gcat。-1·h-1结合FCC MnGaO的轻烯烃的时空产率x-尖晶石和SAPO-18。相比之下，他们用固溶体MnGaO获得的活性要差得多x具有相似的化学成分。
他们进一步证明了MnGaO的优越活性x-尖晶石归因于其较高的还原性和配位不饱和Ga的存在3+位点，通过更有效的乙烯酮-乙酸酯途径促进C-O键解离到轻烯烃。
“我们的研究结果可能会进一步优化金属氧化物的OXZEO合成气转化，”潘教授说。
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