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发现无序晶体中隐藏的秩序

导读 东京工业大学的研究人员在无序Ba中发现了Mo和Nb原子的隐藏化学顺序7铌4哞20,通过结合最先进的技术,包括共振X射线衍射和固态核磁共振。这

东京工业大学的研究人员在无序Ba中发现了Mo和Nb原子的隐藏化学顺序7铌4哞20,通过结合最先进的技术,包括共振X射线衍射和固态核磁共振。这项研究为材料的性能(如离子传导)如何受到其隐藏的化学顺序的严重影响提供了宝贵的见解。这些结果将刺激材料科学和工程的重大进展。

确定结晶固体的精确结构是一项具有挑战性的工作。材料特性,如离子传导和化学稳定性,受到化学(职业)秩序和无序的严重影响。然而,科学家通常用于阐明未知晶体结构的技术受到严重限制。

例如,X射线和中子衍射方法是揭示晶格中原子位置和排列的强大技术。然而,它们可能不足以区分具有相似X射线散射因子和相似中子散射长度的不同原子物种。

为了解决这个问题,由日本东京工业大学(Tokyo Tech)的矢岛正友教授领导的研究小组试图开发一种新颖且更强大的方法来分析晶体的顺序和无序。他们结合了四种不同的技术来分析重要的离子导体Ba7铌4哞20.

“我们选择了巴7铌4哞20饰 巴7铌4哞20基于氧化物和相关化合物是一类具有高离子传导和高化学稳定性等有趣特性的新兴材料,“矢岛教授解释说。“然而,鉴于莫·6+和 Nb5+阳离子具有相似的散射能力,所有结构分析的Ba7铌4哞20到目前为止,已经假设完全Mo / Nb紊乱。

正如他们最近发表在Nature Communications上的论文中所描述的那样,研究人员使用了一种结合了两种实验技术的方法,共振X射线衍射(RXRD)和固态核磁共振(NMR),并辅以基于密度泛函理论(DFT)的计算计算。核磁共振提供了直接的实验证据,证明Mo原子仅占据Ba 7铌4哞20,表示Mo原子的化学顺序。

接下来,研究人员使用RXRD来量化Mo和Nb原子的占用因子。他们发现Mo原子在M0位点的占用因子为5.2,但在所有其他位点为零。有趣的是,M2位点靠近Ba 的氧离子传导缺氧层7铌4哞20.这表明M2位点的Mo原子在Ba的高离子传导中具有关键作用。7铌4哞20.此外,DFT计算表明,Mo有序稳定了表现出高离子电导率的Mo过量组成。质子和氧化物离子的位置、占用和原子位移也通过中子衍射确定。

“我们的结果表明,Mo顺序会影响Ba的材料性能。7铌4哞20“矢岛教授说。“在这方面,我们的工作代表了我们对晶体结构与离子导体材料特性之间相关性的理解的重大进展。此外,与单晶X射线和中子衍射相比,所提出的方法甚至可以扩展到其他多晶和粉末样品。

总体而言,本研究中提出的方法可以为深入分析材料中的化学顺序/无序开辟新的途径。反过来,这可能导致物理,化学和材料科学与技术的发展。

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