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软X射线吸收光谱探索聚合物共偿机制

导读 发表在《物理化学化学物理》上的一项研究调查了聚(N-异丙基丙烯酰胺)(PNIPAM)的共溶机制,该材料可溶于纯甲醇(MeOH)和水,但不溶于MeOH水溶...

发表在《物理化学化学物理》上的一项研究调查了聚(N-异丙基丙烯酰胺)(PNIPAM)的共溶机制,该材料可溶于纯甲醇(MeOH)和水,但不溶于MeOH水溶液。

通过将氧K边X射线吸收光谱(XAS)与分子动力学(MD)模拟和内壳层计算中执行的理论计算相结合,发现PNIPAM和MeOH簇之间的疏水相互作用在PNIPAM聚集和合并偿付能力的出现。

PNIPAM是一种刺激响应聚合物,对各种化学环境(例如温度和pH值)表现出敏感性。PNIPAM在室温下溶于纯MeOH和H2O,但不溶于MeOH和H2O的混合物,这种现象称为共溶。

了解融合机制对于理解聚合物和生物分子的相变动力学非常重要,生物分子经历蛋白质折叠、DNA堆积和链间络合等动力学。

在这项研究中,研究人员从PNIPAM的氧K边XAS中研究了PNIPAM在甲醇水溶液中的共溶机制,并在MD模拟和内壳计算中实施了理论计算。

PNIPAM的氧K边XAS光谱是在光子工厂(KEK-PF)的软X射线束线BL-7A的透射型液体池中测量的。

XAS能够对碳、氮和氧等轻元素进行元素选择性分析。然而,透射模式下的XAS测量很困难,因为软X射线会被空气和液体强烈吸收。

研究人员的液体池允许在精确的厚度控制下以透射模式对液体样品进行XAS测量。分离MeOH和H2O溶剂的贡献后,观察到PNIPAM谱中的C=Oπ*峰。上图绘制了25°C下PNIPAM中C=Oπ*峰的能量偏移与MeOH摩尔分数的函数关系。

在富含MeOH的区域,C=Oπ*峰的能量位移在混合溶剂中比在纯MeOH中更高。这种能量转移归因于PNIPAMC=O基团的氢键(HB)结构从MeOH到H2O的简单取代。相反,PNIPAMC=Oπ*峰的能量转移要高得多纯H2O与纯MeOH相比。

虽然PNIPAM在H2O和MeOH中的溶解行为在宏观尺度上是相同的,但在微观尺度上PNIPAM与H2O和MeOH的分子相互作用却有很大不同。因此,PNIPAM在甲醇水溶液中出现溶解性。

为了揭示PNIPAMXAS谱中C=Oπ*峰能量转移的起源,研究小组通过MD模拟研究了甲醇水溶液中的PNIPAM链的结构。PNIPAM与MeOH和H2O溶剂之间的HBs模型结构由MD模拟中的径向分布函数确定,并用于内壳计算。

将PNIPAM的内壳谱与实验获得的XAS谱进行比较,他们发现PNIPAM在纯H2O中形成圆形结构,而在纯MeOH中形成链状结构。这一发现解释了PNIPAM在纯H2O中的C=Oπ*峰的能量位移比在纯MeOH中高得多。

在纯H2O中呈圆形形式时,PNIPAM中的异丙基会发生疏水水合。MeOH水溶液中的溶解性源自PNIPAM和MeOH簇之间的疏水相互作用,这会破坏PNIPAM的疏水水合并诱导PNIPAM聚集。

该研究证实了元素选择性XAS分析对聚合物和生物分子相变动力学的适用性,其中后者包括蛋白质折叠、DNA堆积和链间络合。

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