中国科学院宁波材料技术与工程研究所张涛教授课题组与浙江大学侯阳教授和大连化学物理研究所肖建平教授合作CAS提出了一种新颖的二维(2D)纳米限制策略,以强烈增强低电导率金属有机框架(MOF)的析氧反应(OER)活性。结果发表在《自然通讯》上。
几十年来,开发用于电化学转化水以产生环境友好和可持续的氢能的高效电催化剂已经引起了极大的关注。
尽管OER在水分解中起着至关重要的作用,但阳极上的OER需要相对较高的热力学势来加速水分解动力学。由于表面积大、孔隙率可调、成分多样和金属中心,MOFs已成为高效OER电催化剂的有希望的候选者。然而,大多数MOF本身较差的导电性严重阻碍了它们的催化活性。
为了解决这个问题,NIMTE的研究人员提出了一种电化学策略,通过双电极电化学系统将MOFs限制在石墨烯多层之间,从而使导电性差的MOFs具有显着增强的催化性能。
所制备的NiFe-MOF//G显示出非常低的106mV过电势,达到10mAcm-2,超过了原始的NiFe-MOF以及其他先前报道的MOF及其衍生物。此外,NiFe-MOF//G电极高度稳定,在10mAcm-2下可保持150h以上的性能而没有明显的活性衰减。
值得注意的是,X射线吸收光谱实验和密度泛函理论计算的结果表明,石墨烯多层的纳米限制优化了MOF材料的电子结构和催化中心,在MOF中形成了高反应性的NiO6-FeO5扭曲八面体物质。结构体。此外,纳米限制降低了水氧化反应的极限电位。
纳米限制策略可以应用于其他不同结构的MOFs,大大提高了它们的电催化活性。同时,这项工作挑战了原始MOFs作为惰性催化剂的普遍概念,并揭示了导电性差甚至绝缘MOFs在电催化应用中的巨大应用潜力。
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